钠硒电池具有较高的理论体积容量(3253 mAh cm-3)和理论比容量(678 mAh g-1),而且硒原材料来源丰富、对环境友好、价格低廉,同时相较于绝缘的硫,半导体特性的硒表现出良好的电子导电性,被认为是一种具有广阔应用前景的高比能电池体系之一。然而,钠硒电池目前仍面临诸多问题,包括硒活性物质利用率低,转化反应动力学缓慢,中间产物多硒化物在电解液中的溶解、穿梭效应,以及体积膨胀大等缺陷,极大的制约了钠硒电池的大规模实际运用。研究如何解决钠硒电池在充放电过程中涉及的这些问题,从而提高电池的容量和使用寿命,是重大的科学挑战。
近日,中国科学院福建物质结构研究所温珍海研究员课题组和福州大学詹红兵教授课题组开展了相关的合作研究,采用自牺牲模板法制备分级多腔结构的氮掺杂碳纳米球,此方法不同于文献常报道的化学腐蚀模板剂的方法获得空心结构,作者通过控制实验对材料的合成机理进行深入研究,发现材料在自组装过程的同时伴随着一种温和的高温水热刻蚀的现象,从而一步得到分级多腔结构。这种方法不仅制备程序简单、高效,而且合成产物均一,同时还避免了化学刻蚀模板剂所带来的结构坍塌的困扰。当用作硒载体时,其大孔空心内腔有利于实现高质量硒负载,微孔/介孔空心壳类似于微型电化学纳米反应器,经过理论计算和系统的电化学性能测试表明,其独特的多腔结构结合其表面功能化氨基团组建的高导电、结构稳定的三维碳导电网络,不仅对充放电过程中多硒化物的穿梭起到有效的物理-化学双阻隔效应,而且对多硒化物实现高效的原位锚定-扩散-转化,从而获得快速的氧化反应动力学。基于上述优势,使用分级多腔氮掺杂碳纳米球/硒复合正极组装得到的钠硒电池表现出优异的循环稳定性(在2C大电流密度下循环2000圈后容量仍保持418 mAh g-1),高的倍率性能(在20C的测试条件下表现出377 mAh g-1的放电比容量)和体积容量(在1C时体积容量为863 mAh cm-3),体现出在大电流快充领域极具潜力的实用价值。
该分级多腔结构的提出,为钠硒电池高效且低成本的功能材料设计开拓了新思路,并为开发其他高效储能器件开辟了新途径。相关研究成果以“Hierarchical Multicavity Nitrogen-Doped Carbon Nanospheres as Efficient Polyselenide Reservoir for Fast and Long-Life Sodium-Selenium Batteries”为题发表于Small (DOI: 10.1002/smll.202005534)。
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