生长衬底在二维(2D)过渡金属硫族化合物(TMDCs)的合成及性质调控方面起到关键作用。通常,生长衬底的功能和它的晶体结构和性质息息相关。譬如,sapphire和mica衬底由于具有和TMDCs相似的对称性和较高的晶格匹配,可以控制外延材料的生长方向,减少晶畴界面的缺陷密度;而低对称性的衬底如SrTiO3或SiC等表面具有各向异性的扩散势垒,能够影响外延材料的形貌;Fused silica具有较低的热膨胀系数,能够在外延的双层MoSe2中产生较大的拉伸力,实现间接带隙到直接带隙的能带转变。然而,之前报导衬底虽然能够在某些领域发挥作用,但它们的功能单一,对于TMDCs性质的控制有限,极大地限制了TMDCs复杂结构(如:大面积一维TMDCs纳米带,一维/二维复合TMDCs)的制备及潜在应用的实现。m面单晶石英能够作为一种多功能的衬底,有效控制单层二硫化钨(WS2)的生长方向并调控其能带结构和形貌维度。
图1 外延单层WS2和单晶石英的取向关系。
(a)生长示意图;
(b)外延生长的单层WS2在m面石英的扫描电子显微图;
(c)WS2的取向统计。
图2 WS2和单晶石英的匹配关系示意图及不同角度下的结合能。
(a)WS2和石英的匹配结构(俯视图);
(b)WS2和石英的匹配结构(侧视图);
(c)WS2在石英上不同角度示意图;
(d)角度相关的结合能。
图3单层WS2能带从直接带隙到间接带隙的转变。
(a)应力和温度关系示意图;
(b)转移后WS2随温度变化的PL谱图;
(c)生长的WS2随温度变化的PL谱图;
(d)随温度变化的X,X-,I峰位置;
(e)随温度变化的X,X-,I峰强度;
(f)单层WS2在0%和5%压缩下的能带图;
(g)理论计算的直接/间接带隙随压缩应力的变化;
(h)实验测得随温度变化的直接带隙;
(i)温度与应力的关系。
图4单层WS2维度从准一维的梯形向二维三角形的演化。
(a-d)不同生长时间下,WS2的光学显微图;
(e)WS2长径比随时间变化关系;
(f)WS3单体在m-石英表面扩散方向示意图;
(g)不同扩散方向的势垒;
(h)单体浓度随生长时间变化;
(i)WS2随时间变化由扩散受限生长到扩散*生长。
M面石英的特殊结构和性质在以下方面影响着外延生长的WS2: 1.各向异性的晶格匹配有助于外延生长WS2的方向控制;2.较大的热膨胀系数能够产生压缩应力,原位实现单层WS2从直接带隙到间接带隙的转变;3.各向异性的扩散势垒能够影响WS2的生长扩散,进而调控其形貌维度。这篇工作不仅加深了衬底和外延材料关系的理解,还为控制2D TMDCs的生长提供了有效的方法。此外,直接在生长衬底上调控材料的性能也为设计复杂结构TMDCs及其相关应用提供了更多的可能。
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