定制多功能石英衬底对单层二硫化钨WS2及分析其生长方向的调控 齐岳(含图示)

生长衬底在二维(2D)过渡金属硫族化合物(TMDCs)的合成及性质调控方面起到关键作用。通常,生长衬底的功能和它的晶体结构和性质息息相关。譬如,sapphire和mica衬底由于具有和TMDCs相似的对称性和较高的晶格匹配,可以控制外延材料的生长方向,减少晶畴界面的缺陷密度;而低对称性的衬底如SrTiO3或SiC等表面具有各向异性的扩散势垒,能够影响外延材料的形貌;Fused silica具有较低的热膨胀系数,能够在外延的双层MoSe2中产生较大的拉伸力,实现间接带隙到直接带隙的能带转变。然而,之前报导衬底虽然能够在某些领域发挥作用,但它们的功能单一,对于TMDCs性质的控制有限,极大地限制了TMDCs复杂结构(如:大面积一维TMDCs纳米带,一维/二维复合TMDCs)的制备及潜在应用的实现。m面单晶石英能够作为一种多功能的衬底,有效控制单层二硫化钨(WS2)的生长方向并调控其能带结构和形貌维度。

图1 外延单层WS2和单晶石英的取向关系。

定制多功能石英衬底对单层二硫化钨WS2及分析其生长方向的调控 齐岳(含图示)

(a)生长示意图;

(b)外延生长的单层WS2在m面石英的扫描电子显微图;

(c)WS2的取向统计。

图2 WS2和单晶石英的匹配关系示意图及不同角度下的结合能。

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(a)WS2和石英的匹配结构(俯视图);

(b)WS2和石英的匹配结构(侧视图);

(c)WS2在石英上不同角度示意图;

(d)角度相关的结合能。

图3单层WS2能带从直接带隙到间接带隙的转变。

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(a)应力和温度关系示意图;

(b)转移后WS2随温度变化的PL谱图;

(c)生长的WS2随温度变化的PL谱图;

(d)随温度变化的X,X-,I峰位置;

(e)随温度变化的X,X-,I峰强度;

(f)单层WS2在0%和5%压缩下的能带图;

(g)理论计算的直接/间接带隙随压缩应力的变化;

(h)实验测得随温度变化的直接带隙;

(i)温度与应力的关系。

图4单层WS2维度从准一维的梯形向二维三角形的演化。

定制多功能石英衬底对单层二硫化钨WS2及分析其生长方向的调控 齐岳(含图示)

(a-d)不同生长时间下,WS2的光学显微图;

(e)WS2长径比随时间变化关系;

(f)WS3单体在m-石英表面扩散方向示意图;

(g)不同扩散方向的势垒;

(h)单体浓度随生长时间变化;

(i)WS2随时间变化由扩散受限生长到扩散*生长。

M面石英的特殊结构和性质在以下方面影响着外延生长的WS2: 1.各向异性的晶格匹配有助于外延生长WS2的方向控制;2.较大的热膨胀系数能够产生压缩应力,原位实现单层WS2从直接带隙到间接带隙的转变;3.各向异性的扩散势垒能够影响WS2的生长扩散,进而调控其形貌维度。这篇工作不仅加深了衬底和外延材料关系的理解,还为控制2D TMDCs的生长提供了有效的方法。此外,直接在生长衬底上调控材料的性能也为设计复杂结构TMDCs及其相关应用提供了更多的可能。

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